2010年2月27日，徐珠贤与演唱组合CNBLUE主唱郑容和搭档，固定出演MBC综艺节目《我们结婚了》，该节目拍摄超过一年时间；6月25日，为电视剧《金首露》演唱的插曲《痛也没关系》发行，首次单独演唱电视剧插曲；9月2日，出演乐队Trax专辑主打曲《哦！我的女神》MV公开；12月26日，在综合节目《我们结婚了》中与搭档郑容和共同创作歌曲《平语颂》上传于国际视频网站Youtube[。
2011年1月12日，徐珠贤与演唱组合东方神起合唱的电视剧《天堂牧场》的插曲《旅程》发行，该曲目亦收录于东方专辑的专辑《Keep Your Head Down》中[；4月2日，播出《我们结婚了》红薯夫妇最后一集，结束出演该节目；7月23日和24日，少女时代在首尔奥林匹克公园体操竞技场举行两场第二次单独演唱会“2011 GIRLS' GENERATION TOUR”。此次演唱会的规模是去年12月在击剑竞技场举行的首次演唱会的2倍；10月19日，少女时代发行第三张正规专辑《The boys》。
