朴惠莲在见过李钟硕之后，当即就确定了他是男主角的人选。《听见你的声音》开播之后最高收视率达到26.2%，最高收视率和平均收视率皆成为韩国水木剧在2013年度播放的收视冠军。李钟硕亦凭此剧获得韩国文化演艺大赏最优秀男演员赏，韩国电视剧大赏优秀男演员赏等多个奖项，并于次年获得第50届百想艺术大赏最佳男演员提名。
2013年9月，出演由宋康昊、李政宰、金惠秀、曺政奭主演的古装电影《观相》，李钟硕在片中饰演有着远大抱负的悲情人物金进珩，与宋康昊上演父子情，影片最终票房达到913万人次，2013年位列韩国影史票房第十位。10月31日，主演的韩国首部游泳题材电影《No Breathing》在韩国上映。
2014年1月22日，主演的电影《热血青春》在韩国上映 ，该片获邀参加在北京和上海举行的2014韩国电影展。5月，主演医学谍战剧《Doctor异乡人》，饰演拥有天才医术能力的脱北医生朴勋，该剧播出后获得同时段收视冠军，后位列2014年韩国月火档年度亚军，李钟硕凭借该剧获得韩国文化演艺大赏韩流明星赏。
2014年9月，与朴信惠搭档主演记者题材职业爱情剧《匹诺曹》，饰演男主角崔达布/奇河明，该剧播出后在韩国位居同时段收视冠军，并以28万美元每集的价格向中国视频网站出售版权，在该平台共计超过10亿的播放量也让《匹诺曹》成为第三部在中国首轮播出即获得10亿以上播放量的韩国电视剧，而李钟硕主演的4部电视剧在优酷土豆的点击量达25亿次。12月，李钟硕凭借《匹诺曹》获得第27届画梅奖最佳男演员，并在年末获得SBS演技大赏特别奖等三个奖项 。
