2013年，少女时代发行第四张专辑《I Got A Boy》。美国时代周刊将少女时代主打歌《I Got a Boy》选为“2013年度歌曲TOp10”第五位，少女时代作为唯一当选的亚洲歌手。年底，林允儿与李凡秀、尹时允合作KBS电视剧《总理和我》，担任剧中的女主角南多贞。
2014年，少女时代发行迷你专辑《Mr.Mr.》。6月，林允儿受邀出席在迪拜举行的Chanel香奈儿2015早春发布会。12月9日，少女时代圆梦在东京巨蛋举行“少女时代 The Best Live”演唱会，吸引5万多名粉丝，凝聚成一片粉色海洋。
2015年，允儿首次出演中国古装电视剧《武神赵子龙》，与林更新合作。
